Siti metallici parziali attivati ​​in ossidi ad alta entropia per prestazioni catalitiche migliorate

Jan 09, 2024

7 giugno 2023

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dall'Accademia Cinese delle Scienze

Gli ossidi ad alta entropia (HEO) sono stati applicati in modo provvisorio e prospettico per la catalisi e lo stoccaggio di energia. Tuttavia, è difficile migliorare ulteriormente le loro prestazioni a causa della difficile regolamentazione delle proprietà fisico-chimiche degli HEO. Sebbene alcune strategie ottimizzate, come l’introduzione di metalli nobili, abbiano migliorato le proprietà e le prestazioni degli HEO in modo semplice ed efficace, i metodi attuali non portano a preparazioni commerciali o applicazioni industriali.

Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Zhong-Shuai Wu del Laboratorio statale di catalisi, Istituto di fisica chimica di Dalian, Accademia cinese delle scienze, ha riportato una strategia generale di modulazione in situ della combustione in fase solida utilizzando un'aggiunta di tiourea e liquori alcalini trattamento per attivare siti metallici e specie di ossigeno reticolare di HEO CuCoNiZnAl.

Di conseguenza, gli HEO attivati ​​non solo mostrano una maggiore attività di idrogenazione della CO2 e di ossidazione della CO, ma hanno anche una migliore attività elettrocatalitica (capacità di scarica/carica di 12.049/9.901 mAh/g) con un'eccellente stabilità del ciclo (2.500 h) su una batteria Li-O2 rispetto a quello degli HEO incontaminati. I risultati sono stati pubblicati sul Chinese Journal of Catalysis.

Gli HEO ottimizzati che utilizzano l'aggiunta di tiourea (CuCoNiZnAl-T) e il trattamento dei liquori alcalini (CuCoNiZnAl-T-NaOH) mostrano una struttura cristallina simile a quella di CuCoNiZnAl, ma un'area superficiale BET più elevata. Nel frattempo, la riducibilità del catalizzatore CuCoNiZnAl-T-NaOH è molto migliore di CuCoNiZnAl-T e CuCoNiZnAl. Inoltre, CuCoNiZnAl e CuCoNiZnAl-T presentano una morfologia massiccia irregolare, mentre CuCoNiZnAl-T-NaOH mostra una morfologia laminare. Il CuCoNiZnAl-T-NaOH possedeva anche più posti vacanti cationici, reticolo distorto e specie di ossigeno reticolare più attive.

Di conseguenza, CuCoNiZnAl-T-NaOH non solo mostra una conversione di CO2 più elevata rispetto a quella di CuCoNiZnAl e CuCoNiZnAl-T nell'intervallo di temperature da 350°C a 600°C, ma mostra anche una conversione di CO più elevata rispetto a quella di CuCoNiZnAl e CuCoNiZnAl-T. in tutto l'intervallo di temperature (soprattutto tra 160 e 220 °C). Ancora più importante, il catodo CuCoNiZnAl-T-NaOH offre capacità di scarica/carica molto più elevate di 12.049/9.901 mAh/g rispetto a quelle di CuCoNiZnAl-T (11.917/8.071 mAh/g) e CuCoNiZnAl (7.260/5.224 mAh/g) con un stabilità stabile (~2.500 h).

Le eccellenti prestazioni sono principalmente attribuite al più facile trasferimento di elettroni tra i siti Cu/Ni/Co e le specie di ossigeno reticolare nel quadro di CuCoNiZnAl-T-NaOH. Pertanto, questo lavoro offre un nuovo modo di ottimizzare gli HEO con siti metallici attivati ​​mirati come catalizzatori termici ed elettrochimici eterogenei altamente attivi per reazioni redox e stoccaggio di energia in modo rispettoso dell'ambiente ed economico.

Maggiori informazioni: Jinxing Mi et al, Attivazione di siti metallici parziali in ossidi ad alta entropia per migliorare la catalisi termica ed elettrochimica, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI: 10.1016/S1872-2067(23)64409-2

Fornito dall'Accademia Cinese delle Scienze